拓扑量子材料因其新颖的电子态和潜在的应用前景，是凝聚态物理与材料科学的重要研究方向。在众多候选材料中，MnBi2Te4及其Sb掺杂体系Mn(Bi1-xSbx)2Te4被认为是探索磁性拓扑绝缘体与理想外尔半金属等量子态的理想平台。然而，该体系在晶体生长中难以避免会形成反位缺陷（如Mn与Bi/Sb原子相互占位），严重扰动其本征磁序并破坏拓扑能带结构，使得理论预测的诸多新奇量子效应难以在实验中清晰观测。
近日，复旦大学微纳电子器件与量子计算机研究院张成课题组联合东南大学苗霖课题组、宁波东方理工大学周通课题组，通过第一性原理计算与材料合成工艺创新的协同研究，成功发展出一种优化化学气相传输（OCVT）生长方法，显著降低了Mn(Bi1-xSbx)2Te4晶体中的反位缺陷密度。该工作首次在该体系中同步实现了高质量的磁序调控、费米能级的精准调节以及本征拓扑量子态的稳定化，并厘清了反位缺陷在调控Mn(Bi1-xSbx)2Te4层内/层间磁交换耦合及能带拓扑中的核心作用。相关研究成果于2025年12月18日发表于期刊《自然-通讯》（Nature Communications），标题为“Defect Engineering for Stabilizing Magnetic and Topological Properties in Mn(Bi1-xSbx)2Te4”。复旦大学博士生陈昊楠、王嘉宇与东南大学博士生李华耀、宁波东方理工大学博士生段训凯为共同第一作者，通讯作者为复旦大学张成研究员、东南大学苗霖教授与宁波东方理工大学周通副教授。
图1. (a)-(c) 不同反位缺陷浓度下，铁磁态MnBi2Te4的能带结构的演化：(a) 无缺陷情况，(b) 存在6.25%MnBi和12.5%BiMn缺陷，(c) 存在12.5%MnBi和25%BiMn缺陷。(d) 随反位缺陷增加，外尔锥能隙打开过程。
利用常规方法生长的MnBi2Te4中，高浓度的反位缺陷导致其费米能级位于导带深处，阻碍了对拓扑表面态或铁磁态下外尔点的探测。虽然Sb掺杂可以将费米能级调节至电荷中性点附近，但Sb的引入同时又会加剧Mn-Sb反位缺陷的形成。研究团队通过理论计算指出，中等浓度的反位缺陷便足以彻底破坏铁磁态MnBi2Te4中的理想外尔锥结构，使其退化为平庸的磁性绝缘体，这对在低载流子浓度下的拓扑能带研究构成了重要挑战。
为此，研究团队优化了OCVT生长策略，通过精确控制前驱体中Mn和Te的过量配比，并依据Sb含量调整生长温区与温度梯度，有效抑制了Mn-Bi/Sb反位缺陷的形成，成功制备出化学计量比准确、结晶质量高的Mn(Bi1-xSbx)2Te4单晶样品。
图2. (a)-(b) OCVT生长方案的示意图及温区设置；(c)-(d) OCVT方法制备的Mn(Bi1-xSbx)2Te4晶体与文献中常规生长方法所得晶体的磁学性质对比（奈尔温度TN和饱和磁化强度Msat）。
磁学测量表明，OCVT生长的晶体展现出显著增强的本征反铁磁序，其奈尔温度与饱和磁化强度均明显提高，证实了缺陷密度的有效抑制。通过调节Sb掺杂比例x，团队实现了费米能级从n到p型的连续调控，并在x ≈ 0.20处达到电荷中性点。电荷中性点掺杂处的样品表现出极低的载流子浓度（~7×1017 cm-3）与高达2519 cm2/V·s的载流子迁移率，性能指标优于以往报道。
在磁场诱导的铁磁态下，样品观测到显著的Shubnikov-de Haas量子振荡，其振荡频率随载流子浓度演化。此外，低温输运实验还观测到大小显著且符号可调的反常霍尔效应：其反常霍尔电导率在n型与p型样品中符号相反，且在电荷中性点附近呈发散趋势。这一特征行为，结合量子振荡所揭示的电子型与空穴型费米面在各向异性上的差异，共同支持了Mn(Bi1-xSbx)2Te4在场致铁磁态下作为理想Ⅱ型外尔半金属的性质，表明OCVT样品中得以保留的拓扑特性。
本研究揭示了反位缺陷对Mn(Bi1-xSbx)2Te4中磁性与能带拓扑的关键影响，并通过合成工艺创新实现了对缺陷的有效抑制，为在该材料体系中探索与稳定新异的磁性拓扑态（如理想外尔半金属、量子反常霍尔效应等）提供了关键的材料基础。所制备的高质量、低缺陷、高迁移率晶体，也为今后在体材料与纳米器件中研究拓扑与磁性的耦合、开发新型拓扑电子器件开辟了广阔前景。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金重大研究计划培育项目和面上项目以及上海市基础研究特区计划的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-67774-6
